Viabilidad de nanocristales de perovskita sin plomo en optoelectrónica

Viabilidad de nanocristales de perovskita sin plomo en optoelectrónica


Un equipo de investigadores publicó recientemente un artículo en la revista ACS Applied Nano Materials que demuestra la viabilidad de utilizar nuevos nanocristales de perovskita sin plomo para aplicaciones optoelectrónicas.

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Estudio: Nanocristales de Rb2SnCl6:Bi perovskita sin plomo para emisión de luminiscencia. Fuente de la imagen: RT Wohlstadter/Shutterstock.com

Limitaciones de los nanomateriales de perovskita a base de plomo

Los nanomateriales de perovskita a base de plomo se utilizan cada vez más en dispositivos optoelectrónicos debido a sus excelentes propiedades, como altos coeficientes de absorción, tolerancia a fallas y rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY). Sin embargo, la baja fotoestabilidad de estas perovskitas convencionales en un entorno ambiental y la creciente toxicidad del plomo han limitado sus aplicaciones comerciales.

Por lo tanto, la identificación de perovskitas sin plomo ambientalmente estables y accesibles sintéticamente que puedan ofrecer propiedades fisicoquímicas comparables a las de los nanocristales de perovskita a base de plomo es necesaria para realizar múltiples aplicaciones optoelectrónicas.

Una nueva forma de obtener nanocristales de perovskita sin plomo

Los avances científicos de los últimos años han demostrado la capacidad de ajustar con precisión los intervalos de banda y las propiedades ópticas de las perovskitas mediante el control preciso de su composición, aniones, cationes, tamaño y forma. Se han realizado importantes esfuerzos para desarrollar nanoestructuras isoelectrónicas en las que los cationes de plomo han sido reemplazados por cationes mono y tricargados.

Estas nanoestructuras se denominan nanocristales de perovskita doble o elpasolita. La evaluación de estas nanoestructuras y sus propiedades puede proporcionar información importante sobre los principios fisicoquímicos que influyen en las propiedades materiales y la fotoestabilidad de las perovskitas de halogenuros metálicos.

En los últimos años, se han desarrollado nanovarillas, nanofibras y nanocristales de semiconductores coloidales para generar el confinamiento cuántico de los portadores de carga. Por ejemplo CsSnX sin plomo3 Los nanocristales de perovskita con fotoluminiscencia finamente ajustable y diámetros uniformes mostraron una eficiencia fotovoltaica mejorada.

Aunque Rb2SnCl6 Si bien los nanocristales pueden servir como alternativa a los nanocristales de perovskita a base de plomo, el complejo proceso de síntesis y la naturaleza inestable de los cristales han limitado su eficacia en las aplicaciones prácticas.

Síntesis de nuevos nanocristales de perovskita sin plomo

En este estudio, los investigadores sintetizaron Rb dopado con bismuto sin plomo2SnCl6 (Rb2SnCl6:X%Bi) y Rb sin dopar2SnCl6 Nanocristales de perovskita en el proceso de inyección en caliente.

Se utilizaron como ligandos ácido oleico (OA) y oleilamina (OLAM) y octadecano como disolvente. Cloruro de estaño (IV) (SnCL4) y cloruro de estaño (II) (SnCl2) se utilizaron como precursores de estaño no tóxicos durante el proceso de síntesis.

Varios parámetros de producción, como ligandos, concentraciones de dopantes (Bi3+) y los precursores de estaño se optimizaron mediante mediciones de difracción de rayos X (XRD) para mejorar la fotoestabilidad, la cristalinidad y el PLQY de Rb2SnCl6:Nanocristales de bi-perovskita.

Preparación de oleato de rubidio

Se mezclaron carbonato de rubidio, OA y octadecano en un matraz de fondo redondo de tres bocas y la mezcla se calentó a 120 grados Celsius durante una hora al vacío para eliminar la humedad. La muestra resultante se recalentó durante dos horas a 150 grados Celsius en una atmósfera nitrogenada para facilitar la reacción completa entre el carbonato de rubidio y OA para obtener soluciones claras de oleato de rubidio.

Síntesis de nuevos nanocristales de perovskita Rb2SnCl6:X% Bi y Rb2SnCl6

octadecano, OA, OLAM y SnCl2 se mezclaron en un matraz de fondo redondo de tres bocas y la mezcla se calentó a 100 grados Celsius durante tres horas al vacío. Luego, la muestra resultante se calentó a 230 grados Celsius bajo una atmósfera de nitrógeno. La solución de oleato de rubidio se inyectó rápidamente en el matraz con agitación vigorosa usando una jeringa de vidrio.

Después de reaccionar durante 10 minutos, la temperatura de la mezcla de reacción se enfrió a 20 grados centígrados en un baño de agua y la mezcla se sometió a centrifugación a 4000 rpm durante 10 minutos para separar Rb2SnCl6 Nanocristales fuera de solución.

El Rb2SnCl6Los nanocristales de :Bi se sintetizaron añadiendo diferentes concentraciones de tricloruro de bismuto a la mezcla de reacción. Ambos precipitados de nanocristales se almacenaron al vacío antes de su caracterización.

Caracterización de las muestras sintetizadas

Microscopía electrónica de transmisión (TEM), Sistema de análisis de estructura general (GRAS-II), Espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS), Análisis de estructura de borde cercano de absorción de rayos X (XANES) y Análisis de estructura fina de absorción de rayos X extendido (EXAFS) ) y la espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier (FT-IR) se utilizaron para analizar y caracterizar los nanocristales sintetizados. Se utilizó un espectrómetro de esfera integrada para determinar el PLQY.

importancia del estudio

Rb altamente cristalino2SnCl6:Bi y Rb2SnCl6 Los nanocristales de perovskita se sintetizaron con éxito mediante el método de inyección en caliente. Los nanocristales mostraron una estabilidad e intensidad de fluorescencia significativamente mejoradas debido a la adición del dopante Bi.

La caracterización estructural reveló la unión pasiva de ligandos a la superficie del nanocristal. Los investigadores optimizaron efectivamente el diseño de los nanocristales utilizando las mediciones XRD para mejorar el PLQY.

Los espectros de emisión de luminiscencia azul claro con un pico de 426 nanómetros con un ancho total a la mitad del máximo (FWHM) de 65 nanómetros y un desplazamiento de Stokes de 70 nanómetros se registraron con una concentración de dopante/Bi del cuatro por ciento (Rb2SnCl6:4%Bi). Además, el Rb2SnCl6:4% Bi perovskitas mostraron 21 por ciento de PLQY en comparación con 9 por ciento en Rb sin dopar2SnCl6 nanocristales.

El Rb2SnCl6 Los nanocristales mostraron picos 3d característicos3/2 y 3d5/2 de Sn tetravalente a 496,3 y 487,8 electronvoltios, respectivamente, mientras que Rb2SnCl6:4% Los nanocristales de Bi mostraron picos característicos 4f5/2 y 4f7/2 de Bi a 164,8 y 159,6 electronvoltios, respectivamente. Además, el Rb2SnCl6:4% Los nanocristales de Bi también mostraron una estabilidad fotoluminiscente del 17 por ciento.

En conjunto, los resultados de este estudio proporcionan un enfoque coherente para la optimización del diseño de nanoestructuras de perovskita sin plomo/diseño de materiales optoelectrónicos para incorporar propiedades de fotoluminiscencia mejoradas. en vivo Aplicaciones de generación de imágenes, celdas solares y emisión de luz.

referencia

Qamar SA, Lin CC, Lin TW. y otros. Rb sin plomo2SnCl6:Nanocristales de bi-perovskita para emisión de luminiscencia. Nanomateriales aplicados ACS 2022. https://doi.org/10.1021/acsanm.2c01647

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