Bordes de carbono con nanocarbonos de gradiente estudiados para la producción electroquímica de peróxido de hidrógeno

Bordes de carbono con nanocarbonos de gradiente estudiados para la producción electroquímica de peróxido de hidrógeno


07 mayo 2022

(Noticias de Nanowerk) Los materiales de carbono dopado tienen un gran potencial de aplicación para H2O2 Electrosíntesis por reducción de O2y se propone que diferentes tipos de heteroátomos unidos a bordes de carbono sean activos, respaldados por impresionantes caracterizaciones experimentales y cálculos teóricos.

Sin embargo, las contribuciones reales de los bordes de carbono intrínsecos (libres de heteroátomos a menos que se indique lo contrario, los bordes de carbono a los que se hace referencia a continuación están todos libres de heteroátomos) a H2O2 La producción electrocatalítica ha carecido de conocimientos experimentales porque es difícil de estudiar aisladamente de la coexistencia de especies heteroatómicas. Además, la identificación experimental de las estructuras y funciones específicas de los diferentes bordes de carbono (por ejemplo, configuraciones en zigzag y en silla) sigue siendo un desafío.

En un estudio publicado en materia («Revelación de la naturaleza de los bordes de carbono con nanocarbonos en gradiente para la producción electroquímica de peróxido de hidrógeno»), el grupo de investigación dirigido por el Prof. LIN Yangming del Instituto de Investigación sobre la Estructura de la Materia de Fujian de la Academia de Ciencias de China desarrolló un método modelo en que varios nanocarbonos de gradiente con configuraciones y tamaños de borde bien definidos se pueden usar como modelos para estudiar la función explícita de cada borde compartido a nivel molecular.

Los investigadores encontraron que tanto las configuraciones de sillón como las de zigzag para H2O2 Formación demostrada por alta selectividad de ~90%. Las actividades de masa teóricas (hasta 5451 A gnanocarbon-1) de nanocarbonos dispersos en un soporte de carbono razonable a 0,60 V frente a un electrodo de hidrógeno reversible (VRHE) superan con creces a los catalizadores conocidos de la técnica anterior.

En particular, establecieron relaciones estructura (2D)-función relativamente precisas para H electroquímico2O2 Producción. Evolución dinámica de intermediarios clave, incluido O2 (anuncios) y anión superóxido O2* en diferentes bordes de carbono fueron identificados y monitoreados experimentalmente con cálculo de simulación en el sitio espectros ATR-IR resueltos en el tiempo.

Los investigadores también estudiaron el comportamiento cinético de los intermedios. Los resultados mostraron que O2 (publicidad) y O2*Las especies muestran una fuerte tendencia de crecimiento en los primeros 7,3 s~10 s y alcanzan el equilibrio en 10 s~13,3 s.2* de o2 (anuncios) junto con la primera transferencia de electrones (es decir, O2 (Ver)+e-→O2*) se sugirió como un posible paso inesperado de limitación de la velocidad.

Este estudio proporciona una nueva comprensión de los bordes de carbono en la catálisis basada en carbono sin metales.



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